Το 1993 ιδρύει τη Σχολή Λαϊκής Μουσικής Παράδοσης σε παρουσίαση με Συνέντευξη Τύπου στο ξενοδοχείο Τιτάνια με τη Βίκυ Μοσχολιού, τον Λευτέρη Παπαδόπουλο και τον Θόδωρο Πολυκανδριώτη στο πάνελ. Η Σχολή είναι η συνέχεια της προσπάθειας προτροπής του πατέρα του Θόδωρου για την ίδρυση του Λαϊκού Σχολείου.
Ο ιδρυτής του Μουσικού Συνόλου μπουζουκιών «ΟΙ ΕΠΟΜΕΝΟΙ», Θανάσης Πολυκανδριώτης έχει αναπτύξει τα τελευταία είκοσι επτά χρόνια επιτυχημένες μεθόδους και αποτελεσματικά προγράμματα διδασκαλίας με βιβλιογραφία, οδηγό σπουδών και διδακτική ύλη κατατεθειμένη στο Υπουργείο Πολιτισμού, στη διεύθυνση μουσικής από το 1997 και η Σχολή του έχει συνεργασίες όπως το Πανεπιστήμιο Δυτικής Μακεδονίας, τα ΤΕΙ Άρτας στο Τμήμα Λαϊκής και Παραδοσιακής Μουσικής, τα Ωδεία Φ. Νάκας, Ν. Σκαλκώτας, Τέχνης Γ. Φακανάς, Δ. Τουρναβίτη Ν. Πεντέλη, Πρότυπο Μουσικό Κέντρο Πειραιά, τα Δημοτικά Ωδεία Ιωαννίνων, Ηγουμενίτσας Αχαρνών και Κρανιδίου και έχει τροφοδοτήσει την ελληνική μουσική με νέους μουσικούς άρτια καταρτισμένους πάνω στους λαϊκούς δρόμους την ιστορία , την τεχνική και την εξέλιξη του οργάνου.
Το καλοκαίρι του 1999 κυκλοφορεί το 1ο του βιβλίο, μια σύγχρονη μέθοδος για το μπουζούκι με τίτλο «Είναι εύκολο να μάθεις μπουζούκι» από τις μουσικές εκδόσεις Φίλιππος Νάκας.
Τα έτη 2001-2002, 2002-2003 δίδαξε τα μαθήματα Μουσική Δεξιότητα και Μουσικά Σύνολα στα ΤΕΙ Ηπείρου στην Άρτα, στο Τμήμα Λαϊκής και Παραδοσιακής Μουσικής της Σχολής Μουσικής Τεχνολογίας. Επίσης το 2014 – 2015 δίδαξε εκ νέου στο Τ.Λ.&Π.Μ
Για τα ακαδημαϊκά έτη 2005 έως 2008 ήταν Ειδικός Επιστήμονας στη βαθμίδα του Λέκτορα στο Πανεπιστήμιο Δυτικής Μακεδονίας στη Φλώρινα στο τμήμα νηπιαγωγών.
Από το 2005 μέχρι τα 2014 συμμετέχει σε ομάδα εργασίας του Υπουργείου Πολιτισμού για τη ολοκλήρωση πλαισίου που αφορά την λαϊκή παραδοσιακή μουσική και τα όργανα της. Μετά την ολοκλήρωση των εργασιών κατατέθηκε φάκελος στο Υπουργείο Πολιτισμού καθώς χρειάζεται μόνο μια υπουργική απόφαση για την ένταξη 27 ελληνικών λαϊκών παραδοσιακών οργάνων στην εκπαίδευση.
Από τις μουσικές εκδόσεις Φ. Νάκας κυκλοφορούν επίσης τα βιβλία του «Θανάσης Πολυκανδριώτης για μπουζούκι με ταμπλατούρα» και «Θανάσης Πολυκανδριώτης για πιάνο, αρμόνιο, κιθάρα».
Τον Μάιο του 2009, από τις Εκδόσεις Φ. Νάκας, ο Θανάσης Πολυκανδριώτης παρουσιάζει το 4ο βιβλίο του τη «Λαϊκή Αρμονία».
Πρόκειται για το πρώτο βιβλίο το οποίο προσπαθεί να καλύψει ένα μεγάλο κενό που υπάρχει στην Ελληνική μουσική βιβλιογραφία όσο αφορά στις μεθόδους για την εναρμόνιση των λαϊκών δρόμων και πιστοποιήθηκε αμέσως από το Υπουργείο Παιδείας. Απευθύνεται σε μία ευρύτατη γκάμα μουσικών, Ελλήνων και ξένων, – αφού το βιβλίο είναι δίγλωσσο – που θέλουν να γνωρίσουν την λαϊκή και παραδοσιακή μας μουσική. Το βιβλίο περιέχει και ένα CD, στο οποίο είναι καταγεγραμμένες σε ήχο από τον ίδιο το συνθέτη, οι ασκήσεις του.
Τον Οκτώβριο του 2012, με πρωτοβουλία του Θανάση Πολυκανδριώτη διοργανώθηκε, για πρώτη φορά στην Ελλάδα, στο Ίδρυμα Μιχάλης Κακογιάννης και με πολύ μεγάλη συμμετοχή, Διημερίδα με θέμα το κατεξοχήν σολιστικό όργανο του ελληνικού μουσικού τοπίου, το μπουζούκι και τη συμβολή του στο Λαϊκό Τραγούδι. Εκεί παρουσιάστηκε και το 5ο βιβλίο του με τίτλο «Κονσέρτο για μπουζούκι και ορχήστρα Νο 1» που περιέχει αποτυπωμένο το σκορ της εκτέλεσης του μπουζουκιού με τη συμφωνική ορχήστρα.
Τον Ιανουάριο του 2014 πραγματοποιήθηκε η δεύτερη Ημερίδα με κύριο αίτημα την κατοχύρωση κρατικού πτυχίου εξειδίκευσης του οργάνου. Στην Ημερίδα, ιδιαίτερη υπήρξε η ομιλία του Αρχιμουσικού και Προέδρου του Ωδείου Αθηνών Νίκου Τσούχλου ο οποίος ανακοίνωσε τη διδασκαλία, για πρώτη φορά, του μπουζουκιού στο Ωδείο Αθηνών, από τον Θανάση Πολυκανδριώτη, ενθουσιάζοντας το κοινό.
Εκεί παρουσιάστηκε και το 6ο βιβλίο του με τίτλο «Οι ασκήσεις μου» το οποίο περιέχει 2 CD, αρμονικές και δεξιοτεχνικές ασκήσεις και ταξίμια από την δισκογραφία του συνθέτη καθώς και ανέκδοτα.
Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης έχει πραγματοποιήσει δεκάδες σεμινάρια για το μπουζούκι σε Μουσικά Σχολεία, Ωδεία και Πανεπιστήμια της Ελλάδας και του εξωτερικού.
Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης είναι ο εμπνευστής και ο συντονιστής ομάδας επιστημόνων για την αναγνώριση του ελληνικού μπουζουκιού ως άυλη πολιτιστική κληρονομιά στην UNESCO.
Από το 2014 είναι επικεφαλής του τμήματος λαϊκής μουσικής, μπουζουκιού και συγγενών λαϊκών οργάνων του Ωδείου Αθηνών ενώ από το Σεπτέμβριο του 2018 είναι υπεύθυνος για το τμήμα παραδοσιακής μουσικής του Ωδείου του Κολλεγίου Αθηνών- Κολλεγίου Ψυχικού.
